近年来,基于过一硫酸盐(PMS)活化氧化有机污染物的水污染深度处理技术备受关注。传统的PMS活化方式主要包括利用过渡金属离子、金属氧化物、UV、超声等方法使PMS的过氧键断裂产生硫酸根自由基(SO4??)和羟基自由基(HO??),从而实现有机污染物的降解及矿化。然而,真实废水中组分复杂,常含有天然有机质等共存物质,自由基氧化方式的无选择性使氧化剂难以集中作用于目标污染物,利用效率极低,极大地限制了该技术在水污染深度处理中的应用潜能。
我院潘丙才教授课题组多年来一直从事基于环境纳米材料的水处理新技术研发与应用工作。近日,课题组成功构建了一种以Fe掺杂g-C3N4(CNF)为PMS催化剂的新型催化氧化体系。研究表明,CNF中Fe(III)的电子云密度因配位N原子的给电子特性影响而降低,使其更易被PMS氧化生成高价态Fe(如Fe(V)),进而主要通过高价态Fe的氧化特性实现4-氯酚等有机污染物的选择性降解和矿化。CNF/PMS体系能够在较宽的pH范围(3-9)和复杂的水化学条件下选择性降解酚类有机污染物,表现出良好的应用潜能。该研究构建了一种非自由基机制的氧化体系,为复杂废水中有机污染物的选择性高效降解提供了新思路。
图1. PMS/CNF体系降解4-氯酚机理示意图
这一研究成果近日在线发表于环境学科国际权威期刊Environmental Science & Technology (https://doi.org/10.1021/acs.est.7b05563),论文第一作者为博士研究生李红超,通讯作者为潘丙才教授。研究得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划和江苏省自然科学基金资助。